在以化石能源爲動力的現代交通工具出現以前，馬作爲最快的交通工具已經爲人類服務了幾千年。千百年來，無數人好奇馬在奔跑過程中，是四腳騰空，還是始終有一蹄着地。在照相技術出現後，人們就開始考慮用照相技術來解決這一問題。在攝影技術中，一個 " 快門 " 時間内可以曝光并記錄一個動作，動作發生時間越短，需要記錄它的 " 快門 " 就相應地要求越短，否則圖像就會出現虛影。
但早期的照相技術曝光時間長，成像速度慢。直到 1878 年，改進了快門的照相機得以應用，才由邁布裏奇拍攝了一組賽馬奔跑的照片（見圖 1）。邁布裏奇的照片清晰地表明了，在馬匹奔跑中的某一時刻，它的四蹄是全部離地的。因此，提高照相機的快門速度（時間分辨能力），可以讓我們對事物的認識提高到一個更高的水平。
圖 1 邁布裏奇 1878 年拍攝賽馬奔跑時的照片
如今，人類的探測器已經飛出了太陽系，而天文學家們的觀測範圍内更是達到了數百億光年。空間的距離，可以通過光的傳播進行測量，空間的分辨率則變成了在時間上要求更高的分辨率（更快的快門）。對于時間的分辨率，人們常常會用到以下幾個關于時間的單位：皮秒（1ps=10-12 s），飛秒（1fs=10-15 s）和阿秒（1as=10-18 s）。
爲了理解和感受這幾個單位的時間長度，我們看一下光在相應時間單位内可以傳播多長距離：1 秒内光傳播 30 萬千米，可以環繞地球約 7.5 次，在 1 ps 時間内，隻能傳播 0.3mm 的距離；在 1fs 時間内，則隻能傳播 0.3μm，這個距離甚至不到一根頭發絲的百分之一；而在 1as 時間内，光隻能傳播 0.3nm，也就是 3 個緊緊排在一起氫原子的長度（或者說，1 as 的時間還不夠光繞氫原子的 " 赤道 " 跑一圈）。
當人們對世界觀察的時間尺度達到了阿秒量級，人們可觀察的空間分辨也能夠達到原子尺度（0.1 nm）和亞原子的尺度了。在這樣的時間和空間尺度範圍，人們對生物、化學和物理的研究邊界也變得不斷模糊，因爲這些微觀現象的根源在于電子的運動。這些微觀過程中電子運動的時間尺度可以從幾十飛秒到更小幾十阿秒，如氫原子中電子繞核一周的時間爲 152as。阿秒光脈沖的出現使人們能夠結合阿秒量級的超高時間分辨率和原子尺度的超高空間分辨率，實現對原子 - 亞原子微觀世界中的極端超快過程的控制和了解的夢想。
一、什麽是阿秒光脈沖？
阿秒光脈沖是一種發光持續時間極短的光脈沖，其脈沖寬度小于 1fs。爲了更好地認識阿秒光脈沖，我們需要了解激光的産生和發展過程。
激光是一種具有發射方向單一、強度極高且相幹性好等特點新型光源。激光的英文名爲 laser，即是 "Light Amplification by Stimulated Emission of Radiation" 的縮寫，字面意思爲受激輻射對光進行放大。中國物理學家錢學森取其意将其命名爲 " 激光 "。20 世紀 60 年代，美國加州休斯實驗室的梅曼研發出了世界上的第一束激光。
根據發光持續時間的長短，激光一般被分類爲連續激光和脈沖激光。連續激光能夠在長時間内産生激光但輸出的功率較低。脈沖激光工作方式是在一個個間隔的小時間段内發射光脈沖，其峰值功率很高。從 20 世紀激光誕生開始到其後的 80 年代，脈沖激光的單個脈沖時間可以達到皮秒量級。随着激光技術的不斷發展，激光的脈沖寬度也在不斷縮小。1981 年，貝爾實驗室的福克等人采用鎖模技術将脈沖激光的脈沖寬度縮小到小于 100 fs。2001 年，奧地利維也納技術大學的克勞茨研究組在實驗上成功地利用氣體高次諧波産生了脈寬爲 650 as 的單個光脈沖，使光脈沖寬度達到阿秒量級。
超短的光脈沖有助于提高人們觀察微觀粒子高速運動的時間分辨率，就像高速相機允許人們記錄如爆炸的氣球或高速的子彈等更快的事件一樣。飛秒激光的出現使人類第一次在原子和分子層面上觀察到超快運動過程。我們這個世界的物質大都是由分子和原子組成，它們都在不停地飛速運動着，這是微觀物質的一個非常重要的基本屬性。
飛秒激光可以讓人們把化學反應過程拍成 " 電影 " 并對整個過程進行研究。而化學反應的本質是原子與分子中電子的運動。爲了更加深入地觀察電子的運動以及對其進行控制，飛秒激光所能夠達到的時間分辨尺度以及對應的空間分辨尺度（100nm）顯然是不能滿足條件的。而現在實驗上所能獲得的阿秒光脈沖的脈沖寬度已經能夠達到甚至短于電子在原子中的運動周期。阿秒光脈沖這種超短的時間分辨能力已經爲基于研究電子運動的阿秒科學打開了大門。
二、阿秒光脈沖出現之前
在激光産生之後，人們就在追求脈沖激光的更高強度和更短脈沖時間過程中對相關技術進行了不斷改進。其中，激光鎖模技術的發明促進了飛秒激光的誕生，啁啾脈沖放大技術（CPA）以及腔外脈沖壓縮技術等的出現則爲産生高強度激光提供了可靠的方案并爲阿秒光脈沖的出現鋪平了道路。
激光鎖模技術能夠讓大量高度相幹、位相鎖定的激光縱模同時振蕩，合成一個時間寬度極短的高功率脈沖。
早期的鎖模激光技術是在固體激光增益介質中實現，産生的激光脈沖寬度小于 100ps。後來，在美國物理學家豪斯被動鎖模理論的指導下，碰撞脈沖鎖模方式（CMP）能夠讓激光脈沖寬度達到 100fs。20 世紀 80 年代，人們對固體激光介質展開了一系列的研究工作，在運用钛藍寶石（Ti：Sapphire）激光系統時發現的自鎖模現象爲超短激光的發展帶來了技術革命。
自鎖模現象是由于非線性介質中的克爾效應所引起，所以也被稱爲克爾透鏡鎖模。1999 年，美國麻省理工學院的莫格納等人利用克爾透鏡鎖模技術不僅讓激光脈沖寬度達到了 5.4fs，還使得脈沖寬度短于兩個光學周期。利用飛秒激光的泵浦——探測技術，人們前所未有地觀察到了化學反應的中間過程，并成功地控制了化學鍵的成鍵與斷裂。從事該工作的澤韋爾教授也因此獲得 1999 年諾貝爾化學獎。
通過鎖模技術獲得脈沖寬度達到幾個飛秒的超短脈沖激光的同時，激光的輸出功率也得到了極大的提升。但是随着激光輸出功率的提高，激光增益介質會因爲自聚焦等非線性光學效應而發生損傷，因此脈沖激光的峰值功率受到激光介質破壞阈值的限制。這一限制在長達十年的時間内沒有獲得大突破，激光器的輸出功率密度也一直在 1012 W/cm2 附近止步不前。
1985 年，美國羅切斯特大學的穆魯和斯特裏克蘭兩人首先提出了激光 CPA 技術，它能極大降低高功率激光放大過程中非線性效應對激光介質的破壞。CPA 技術的基本原理是通過色散技術在放大前分散激光種子脈沖的能量，放大後再利用色散技術逆向将激光脈沖的時間寬度壓縮到原來的狀态，最終超短脈沖激光的強度得到極大提升。随着 CPA 技術廣泛應用，小型化的飛秒 100TW（1TW=1012W）級和 1 PW（1PW=1015W）級的超強超短激光系統已經屢見不鮮。CPA 技術目前已經在世界上所有高功率激光器（超過 100TW）上使用。穆魯和斯特裏克蘭爲此也獲得了 2018 年的諾貝爾物理學獎。
三、阿秒光脈沖的産生
人們一直在爲産生更短的光脈沖努力着，從 100ps 到 100fs，再到幾個飛秒，直到少周期的飛秒激光出現，短脈沖技術停下了腳步。此時，人們很難讓脈沖的包絡短于一個光學周期。以 800nm 波長的激光爲例，一個光周期的長度爲 2.66fs，激光的脈沖寬度就很難再短于這個時間了。盡管 2013 年有一個德國的研究小組成功地将飛秒紅外激光的光譜展寬至 250~1000nm，并最終壓縮至 415as，但他們所采用的傳統光學脈沖壓縮方法很難将激光脈沖的時間寬度進一步縮短。顯然，爲了獲得更短的阿秒光脈沖，人們必須使用更短的載波波長來支持更短的脈沖寬度。
爲了産生更短的載波波長，人們需要從光産生的基礎理論上得到突破。在阿秒光脈沖出現之前，産生超短脈沖激光的理論基礎一直是愛因斯坦的能級躍遷受激輻射。根據受激輻射理論，處于束縛能級上的電子隻能在原子核附近運動，所儲存的能量有限。一般上下兩能級躍遷所發射光子對應的波長都處在可見光附近，可見光一個光學周期一般都在 1fs 以上，顯然難以用來進一步産生更短的阿秒光脈沖。那如果讓電子不束縛在原子核附近而是自由放飛會是什麽情況呢？
圖 2 提出經典三步模型的科克姆教授 ( 中 )
1993 年，加拿大物理學家科克姆提出了著名的經典三步模型，該模型爲短波長光（極紫外至 X 射線）産生奠定了理論基礎（見圖 2）。
經典三步模型将在強激光作用下原子中的電子運動分爲三個過程：隧穿電離、激光加速和回核（見圖 3）。
隧穿電離：原子内部庫侖力的強度接近于一個原子單位（3.55×1016 W/cm2），人們通過 CPA 獲得的激光強度已達到了 1014 到 1015 W/cm2，這一強度已經能夠與原子内部的庫侖力相比拟了。此時，電子就能夠以隧穿電離的形式擺脫庫侖束縛。從量子力學的角度來講，這一個微觀事件的發生概率與弱激光作用于原子的多光子電離概率相比得到了極大提高。
激光加速：當電子擺脫原子核的庫侖力，其運動幾乎完全由激光電場控制，并且電子的運動軌迹可以很方便地采用經典牛頓力學進行描述。
回核：由于激光電場是往複振蕩，電子在激光電場的作用下最後會回到原子核附近。在回到原子核的過程中，電子被激光電場加速獲得很高的能量。當電子回到原子核，電子的能量以産生高次諧波形式釋放這部分能量，輻射高能量光子。釋放的光子能量爲電子在回到原子核過程獲得的動能和電子電離能的總和。因此，電子在激光中加速獲得的動能越多，光子的能量就越高。
圖 3 經典三步模型示意圖
1993 年，諾貝爾物理學獎獲得者亨施提出對高次諧波采用傅裏葉合成的方法産生阿秒光脈沖。通常，人們對一束多周期的激光脈沖作用于原子分子産生的高次諧波采用這種方法合成得到的是阿秒光脈沖串，這些脈沖總長度一般在幾飛秒到幾十飛秒的量級。而想獲得阿秒時間尺度的超快時間分辨，必須要從阿秒光脈沖串中選出一個孤立的阿秒光脈沖，即單阿秒光脈沖。産生單阿秒光脈沖的基本辦法是在驅動激光大部分周期裏抑制高次諧波發射，隻在半個光學周期的時間窗口裏允許高次諧波發射，這個時間窗口被稱爲時間門。根據該單阿秒光脈沖産生的規律，人們從理論上來探索獲得超短的單阿秒光脈沖。
1994 年，萊文斯坦小組提出了基于量子理論的高次諧波産生的強場近似模型（SFA）。在這個理論中，他們假設（i）不考慮激發态的貢獻；（ii）忽略基态的衰減；（iii）連續态電子不受原子核的庫侖作用。1996 年，萊文斯坦小組從理論上證明了單原子模型的計算可以産生阿秒光脈沖。在同一年，赫裏斯托夫等人采用單原子三維模型計算利用小于 10fs 的激光脈沖産生寬帶高效諧波，再通過濾波可以産生 100as 左右的 X 射線阿秒光脈沖。
與此同時，高性能計算機技術的快速發展使得數值求解單原子模型的含時薛定谔方程（TDSE）成爲一種重要的研究方法。堪薩斯州立大學的林啓東研究小組發展了 QRS（Quantitative ReScattering）理論。該理論基于量子散射理論的強場相互作用理論，把在激光電場作用下的返回電子與原子核的相互作用作爲一個散射過程，從最終的高次諧波或者光電子分析得到相互作用的信息。此模型的計算結果與 TDSE 模拟的結果非常相近，計算量卻遠遠小于求解 TDSE。
由于單阿秒光脈沖的産生需要有效控制高次諧波的發射時間，而這個發射時間與電子的運動軌迹密切相關，因此，人們一般通過調制激光電場控制電子的運動進而産生單阿秒光脈沖。通常，人們采用多色聯合激光電場來控制電子的運動，這樣能夠有效控制高次諧波的發射時間。理論研究表明，通過調節振幅比、偏振、波長比、相對延遲、相位等參數優化的多色整形脈沖激光，可以有效控制電子的運動軌迹，進而提高高次諧波産率和縮短阿秒光脈沖的時間寬度。
在實驗上，人們根據高次諧波産生對驅動激光各種特性的依賴關系設計了很多技術方案，并且所采用的驅動脈沖激光均爲少周期的強飛秒脈沖激光。2008 年，古爾利馬基斯等人利用了高次諧波産生過程對激光強度高度非線性依賴的特性，采用載波包絡相位穩定的 3.3fs 超短激光脈沖，測量獲得 80 as 的單阿秒光脈沖。這一技術方案被稱爲少周期激光脈沖泵浦激光方案，但是其在實現過程中對技術要求較高。采用偏振時間門技術可以以相對較低的技術要求實現單阿秒光脈沖産生，目前這一技術已經非常成熟。
偏振時間門是利用高次諧波産生效率對泵浦脈沖激光的偏振性質非常敏感這一特性設計。2006 年，桑索内等利用偏振時間門技術使用 5 fs 的激光脈沖産生 130as 的單阿秒光脈沖。同樣基于偏振時間門技術的原理，美國堪薩斯州立大學常增虎教授等提出了雙光學時間門和廣義雙光學時間門方案，他們可以讓産生單阿秒光脈沖的驅動激光脈沖寬度長達 28fs。雙色場時間門方案則是利用高次諧波産生對激光電場強度的敏感特性，采用基頻激光疊加一個倍頻激光電場合成驅動激光電場。中國科學院上海光學精密機械研究所曾志男等人采用雙色相幹控制方法可以獲得 148eV 的超寬光譜，理論上這麽寬的光譜可以合成小于 24 as 的超短阿秒光脈沖。
此外，其他的技術方案也能有效地産生單阿秒光脈沖，如被稱爲電離時間門的技術方案，這一方案是通過在極短時間内将原子的基态電子電離空，可以采用較長的激光脈沖來産生單阿秒光脈沖。
近年來，阿秒光脈沖的脈沖寬度紀錄在不斷地被刷新。2012 年，常增虎教授研究小組利用其提出的雙光學時間門方案，産生了 67 as 的單阿秒光脈沖。2017 年 7 月在西安舉行的第六屆國際阿秒物理會議上，常增虎教授研究小組和瑞士的沃納研究小組同時宣布了利用中紅外激光采用偏振門技術産生了 53 as 的單阿秒光脈沖。一個多月後，沃納研究小組經過優化，突破了 50as 大關，産生了 43as 的單阿秒光脈沖。這也是目前最快的阿秒光脈沖。
目前國内在超短阿秒光脈沖産生的技術上也取得了很好的進展，中國科學院物理研究所魏志義研究小組采用振幅時間門獲得了 160as 的阿秒光脈沖。進一步縮短阿秒光脈沖的時間寬度，以及增加阿秒光脈沖的輸出能量是科學家們的一個長期追求的目标。
随着激光技術的不斷發展，人們已經可以産生幾個甚至幾十個毫焦耳的 3~5μm 的中紅外驅動光源用于産生阿秒光脈沖。根據高次諧波産生理論，單個光子的最大能量正比于激光光強和激光波長的平方，因此在未來采用更強且波長更長的紅外驅動激光更适合産生更短的阿秒光脈沖來刷新紀錄。
四、阿秒光脈沖的應用
阿秒光脈沖具有極端超快的特性，這是一件非常酷的事情，人們采用阿秒光脈沖結合泵浦——探測技術已經可以探測數十阿秒的超快電子動力學過程，并且能夠在原子尺度内實時控制電子的運動。阿秒光脈沖的應用是人類正在開拓的一個全新科學領域，它不僅能幫助科研人員分析原子和分子内電子的運動過程、原子核結構等基礎物理學問題，也在爲材料科學和生命科學等提供全新的研究手段。
目前，人們應用阿秒光脈沖研究原子和分子中的超快電子動力學，關于原子的物理現象主要是原子内電子電離、多電子俄歇衰變、電子激發弛豫和成像等，而關于分子的研究主要是分子的解離過程和控制、分子的振動和轉動與超快電子運動的耦合等。例如，德國的克勞茨研究組采用 250as 的阿秒光脈沖作用氖原子和氙原子研究電子的激發和隧穿電離，觀察到了氖的二價正離子的産率上升時間爲 400as。2017 年，加拿大的維倫紐夫研究組采用阿秒脈沖串聯合紅外激光電場實現了對氖原子的阿秒電子波包的成像（見圖 4）。
圖 4 采用阿秒光脈沖串聯合紅外激光對阿秒電子波包成像的實驗結果（上）和理論結果（下）
人們對凝聚态物理中的許多超快電子過程也有極大興趣，這些過程包括表面電子屏蔽效應、熱電子、電子空穴動力學等。采用阿秒光脈沖實時檢測和控制這些凝聚态中的超快電子過程将有助于改進基于電子的信息技術。目前，阿秒光脈沖在凝聚态物質方面主要是研究表面電子瞬态結構。
2007 年，克勞茨研究組用阿秒光脈沖對固體表面電子進行檢測時發現局域 4f 态和非局域導帶電子發射存在 100as 的時間差。此外，阿秒光脈沖結合瞬态吸收譜技術已經從較早的原子分子體系拓展到了凝聚态體系的研究，結合阿秒光脈沖的超快時間分辨和超寬的光譜範圍，有可能爲凝聚态物質這種複雜體系的電子動力學研究發展新的技術手段，開拓新的方向。
阿秒光脈沖的高能 X 射線與凝聚态物質中緊密束縛的電子相互作用還可以探測特定原子中電子的空間位置以及瞬間的運動狀态，這爲研究具有化學元素特異性材料中電子的快速過程提供另類方法。這種能力對于像今天使用的手機和計算機的下一代邏輯和存儲芯片這樣的發展來說是非常寶貴的。
阿秒光脈沖應用從凝聚态還可以延伸到有機分子和生物分子等更加複雜的體系。在生命科學領域，由于阿秒光脈沖的高能量光子已經可以達到一個能量範圍在 280eV 到 530eV 間的光譜區域，即所謂的 " 水窗 "，在此區域的光子不能被水吸收，但是能夠被構成生物分子的碳原子、氮原子等原子強烈吸收，因此，阿秒光脈沖可用于對活體生物樣本進行 X 射線顯微，探測生命科學中的量子過程，爲複雜的生物分子的建模、理解和控制奠定基礎。
例如，用阿秒光脈沖對活細胞中生物分子的電子和原子制作慢動作視頻，觀測光電轉換過程中亞原子尺度的電子動力學過程，分析葉綠體進行光合作用效率能達到 40% 以上的原因，進而改進光電轉換材料的性能，讓光電轉換效率在 10% 徘徊的太陽能電池闆能夠更高效地利用太陽能，爲實現綠色環保的地球貢獻力量。
總之，由于具有極短的時間分辨，以及可以覆蓋包括水窗在内的重要光譜區段，阿秒光脈沖已經成爲研究亞原子尺度的物理規律最有力的工具，并且在控制化學合成、從亞原子尺度研究生命現象等方面有着重要的應用前景。
本文來自微信公衆号：現代物理知識雜志（ID：mpihep），作者：周勝鵬、劉愛華（吉林大學原子與分子物理研究所）
