本文來源：上海交通大學
近日，上海交通大學物理與天文學院陳國瑞課題組在 Science 上發表題爲 "Observation of a Chern insulator in crystalline ABCA-tetralayer graphene with spin-orbit coupling" 的研究論文。該研究首次在天然單晶石墨烯中實現了量子反常霍爾效應，爲實現量子反常霍爾這一重要物理效應提供了新思路和新的技術路線。
研究介紹
石墨晶體由單層石墨烯以密堆積的形式一層層堆垛而成。由于石墨烯晶格的對稱性，存在三個堆垛位置，命名爲 A、B、C 位。因此，多層石墨烯具有多種不同的堆垛方式，例如三層具有 ABA 和 ABC 兩種堆垛方式，四層具有 ABAB、ABCA 和 ABCB 三種堆垛方式。其中，ABCA 堆垛形式又被稱爲菱方堆垛，是一類理論上具有電子平帶和強關聯的特殊堆垛石墨烯。天然石墨晶體中存在不同堆垛方式的石墨烯，其中菱方堆垛的石墨烯以亞穩态形式廣泛存在。
課題組前期開發了一套獨具特色的針對高質量菱方堆垛石墨烯的器件制備和表征方法，并成功在 ABCA 四層石墨烯中觀測到由于強關聯效應導緻的多個自發磁性物态，包括層間反鐵磁絕緣态、準自旋極化金屬态等（Nature Nanotechnology 19, 188-195, 2024）。
基于前期工作，團隊成員創新性的将菱方石墨烯與另外一種二維材料——二硒化鎢（WSe2）結合在一起，從而将 WSe2 中的自旋軌道耦合成功引入到石墨烯中，進而帶來了拓撲的性質。結合菱方石墨烯本身具備的自發磁性，使得實現量子反常霍爾效應的兩個條件，拓撲與磁性，同時存在于石墨烯中。
實驗中用到的天然石墨晶體和四層菱方石墨烯原型器件的示意圖
實驗上，課題組利用常見的透明膠帶，将天然石墨晶體減薄到幾個原子層厚度，并利用自主搭建的掃描近場紅外顯微鏡，在特定厚度的四層石墨烯中，找到存在菱方堆垛結構的區域。進而，利用原子力顯微鏡針尖當作 " 納米剪刀 "，将菱方堆垛區域的石墨烯 " 裁剪 " 出來，将其與 WSe2 一起封裝到二維絕緣體 hBN 中間，使得結構得以穩定存在。最後，利用微納加工的方法，将菱方石墨烯制備成場效應管原型器件，并對樣品進行低溫電輸運的測量。
在電輸運測量中，團隊發現，由于極強的電子相互作用，通過對垂直電場的調控，石墨烯會連續展現出具備不同磁性的絕緣态。在電場爲零的時候，石墨烯展現出層間反鐵磁絕緣态，即上下表面的電子以自旋相反的方式自發有序排列；在電場較大的時候，石墨烯表現爲層間極化絕緣态，即所有電子被電場極化到一個表面；而當電場處于以上兩個絕緣态中間值的時候，沒有 WSe2 的樣品展現出半金屬行爲，而有 WSe2 的樣品展現出了非常大的霍爾信号，并伴随有電滞回線。這意味着 WSe2 成功地将自旋軌道耦合引入到石墨烯中。
圖 3 四層菱方石墨烯中不同磁性絕緣态的電場調控
進一步，通過對中間電場态的深入測量，團隊發現菱方石墨烯此時展現出了磁滞回線這一典型的鐵磁行爲，并且在零磁場下有非常大的霍爾信号。通過施加磁場，團隊最終證實，這個中間态是陳絕緣态，展現出量子反常霍爾效應。有趣的是，這個系統的陳數（表征拓撲序的指标）爲 4，與石墨烯的層數相等，且理論上，更厚的石墨烯的陳數應始終與層數相等，這是目前實驗上發現的最大陳數的體系。同時，團隊還發現，石墨烯的鐵磁性不僅可以被磁場調控，還可以被電場和載流子濃度調控，展現出非常豐富有趣的多重調控性。
四層菱方石墨烯陳絕緣态和量子反常霍爾效應
此項工作表明，盡管石墨烯結構簡單，但卻能爲探索前沿的拓撲物态和研究拓撲相變開辟新的道路。另一方面，天然石墨作爲廣泛存在的自然晶體，可以大大降低研究拓撲物理和未來多通道拓撲量子計算的門檻和成本。
團隊介紹
文章主要作者合影（從左至右）：陳國瑞 劉凱 沙亞婷 鄭健
論文共同第一作者爲上海交通大學物理與天文學院的沙亞婷、鄭健和劉凱三位博士研究生，通訊作者爲陳國瑞副教授，論文合作者還包括上海交通大學的鍾瑞丹副教授和研究生杜紅、史志文教授、賈金鋒教授，以及日本國立材料研究所 Kenji Watanabe 研究員和 Takashi Taniguchi 研究員。此項研究的器件加工部分在上海交通大學物理與天文學院微納加工平台完成，本工作得到國家重點研發、國家自然科學基金委和上海交通大學的資助。
論文鏈接：
https://www.science.org/doi/10.1126/science.adj8272
