日前，中國科學技術大學吳文彬教授、王淩飛教授團隊與西北大學司良教授團隊合作，成功制備了一種廣譜高效的新型超四方相水溶性犧牲層材料 Sr4Al2O7，可用于制備多種高質量自支撐氧化物薄膜。成果以 "Super-tetragonal Sr4Al2O7 as a sacrificial layer for high-integrity freestanding oxide membranes" 爲題，于 1 月 26 日以研究長文（Research Article）形式發表于《Science》。
中國科學技術大學合肥微尺度物質科學國家研究中心的章金鳳（博士研究生）、王傲（碩士研究生），中科院物理研究所林挺（博士研究生），西北大學物理學院王曉超（碩士研究生）爲本文共同第一作者。中國科學技術大學王淩飛教授、吳文彬教授與西北大學司良教授爲本文的共同通訊作者。
自支撐氧化物薄膜是指一種去除襯底後依舊保持單晶特性的低維量子材料，兼具關聯電子體系的多自由度耦合特性和二維材料的結構柔性。這類材料具有超彈性、撓曲電性和顯著的磁彈效應等，有望誘導出傳統外延氧化物薄膜中不具備的新奇量子衍生現象和功能特性。同時，由于擺脫了單晶襯底的剛性束縛，自支撐氧化物薄膜易于實現與矽基半導體、二維範德瓦爾斯材料以及柔性高分子材料的集成，在開發超薄柔性電子器件方面表現出巨大的應用潛力。
多年來，自支撐氧化物薄膜的主流制備方法是基于水溶性犧牲層的外延生長、剝離和轉移技術。然而，目前國際上普遍使用的 Sr-Al-O 基水溶性犧牲層與目标氧化物薄膜之間不可避免的晶格失配和應力弛豫會導緻高密度界面缺陷的形成，進而在水輔助剝離和轉移過程中誘發高密度裂紋的産生，顯著影響自支撐氧化物薄膜的結晶性和完整性，并導緻相應功能特性的退化。因此，如何抑制微裂紋的形成，獲得大面積、高結晶性的自支撐氧化物薄膜是推動這一研究領域進一步發展的關鍵科學問題。
針對上述問題，研究團隊深入探索 Sr-Al-O 基水溶性犧牲層薄膜的激光分子束外延生長窗口，通過精細的薄膜生長控制發現了一種新型水溶性犧牲層材料 Sr4Al2O7。系統的實驗表征和第一性原理計算展現了其諸多優異性質：首先，雙軸應變下的 Sr4Al2O7 薄膜具有四方結構對稱性，與多數 ABO3 鈣钛礦材料可以形成高質量共格外延生長，抑制了界面處缺陷的形成和水輔助剝離過程中的裂紋産生，顯著提升了自支撐氧化物薄膜的結晶性和完整性。研究團隊驗證了晶格常數在 3.85~4.04 Å 區間的一系列鈣钛礦氧化物薄膜的剝離效果，發現從 Sr4Al2O7 犧牲層上剝離的自支撐薄膜中無裂紋區域可以擴展到毫米級，比目前已報道的同類自支撐薄膜樣品大 1~3 個數量級，且其結晶性和功能性可以與單晶襯底上生長的高質量外延薄膜相當。其次，Sr4Al2O7 薄膜的激光分子束外延生長窗口與多數鈣钛礦氧化物薄膜兼容，制備工藝具有普适性。研究團隊還進一步發現 Sr4Al2O7 獨特的原子結構導緻其具有很高的水溶性，顯著縮短了水輔助剝離過程的時間，提升了自支撐氧化物薄膜的制備效率。
新型水溶性犧牲層 Sr4Al2O7 的發現爲制備高結晶性、大面積自支撐氧化物薄膜提供了一種高效且普适的實驗手段。這一發現突破了自支撐氧化物薄膜在完整性和結晶性方面的瓶頸，爲該領域的發展注入了新的動力，既有望推動自支撐氧化物薄膜新奇量子物态的進一步發掘，也可以提升這一體系在低維柔性電子學器件方面的應用潛力。審稿人對該工作給予高度評價，認爲 " 對于（自支撐氧化物薄膜）這一正迅速發展的研究領域内的科學家們而言，這無疑是一個有趣的工作 "" 章等人的工作具有從多個方面對氧化物電子學領域形成廣泛影響的潛力 "。
中國科學院物理研究所張慶華研究員和清華大學谷林教授團隊爲本工作提供了關鍵的掃描透射電鏡表征，中國科學技術大學國家同步輻射實驗室羅震林項目研究員團隊在同步輻射結構表征方面爲本工作提供了重要支持。該研究得到了科技部國家重點研發計劃、國家自然科學基金委、中國科學院穩定支持基礎研究領域青年團隊計劃、中國科學技術大學 " 雙一流 " 專項基金等項目的資助。
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http://www.science.org/doi/10.1126/science.adi6620
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